近日,我室袁开军研究员团队和英国布里斯托大学Mike Ashfold教授、南京大学胡茜茜教授合作,揭示了星际硫化氢分子高电子激发态光化学动力学,构建硫化氢全波段、全通道解离动力学图像。
硫化氢分子是太阳星云中最重要的分子之一,其光化学过程对硫单质、硫氢自由基(SH)和氢气(H2)等星际介质的起源和演化有重要意义。尽管硫化氢分子光解离研究受到越来越多的关注,但是迄今为止国内外尚未构建高分辨的、完整的动力学图像。
本工作中,袁开军团队利用大连相干光源结合里德堡氢原子飞行时间谱和时间切片离子成像技术,测量了硫化氢在极紫外波段所有产物通道的光化学。实验结果表明,硫化氢光解离产物的动力学和量子产率具有明显的波长依赖特性。理论计算通过构建高电子激发态势能面,阐明了硫化氢光解过程中复杂的非绝热解离特性。该工作不仅为星际硫化学模型的构建提供了科学依据,同时为量子动力学理论的发展提供了研究范例。
袁开军团队近年来依托大连相干光源系统研究了星际硫化氢分子极紫外光化学,测量了硫化氢光化学生成SH自由基的量子产率(Nature Communications,2020),揭示了硫化氢转动激发依赖的光化学反应机理(Nature Communications,2021),提出了硫化氢光化学过程是星际空间高振动激发H2的重要来源(The Journal of Physical Chemistry Letters,2022)。
相关成果以“The vibronic state dependent predissociation of H2S: determination of all fragmentation processes”为题,发表在《化学科学》(Chemical Science)上,并被选为封面文章。该工作第一作者是我室2507组联合培养博士研究生赵亚锐。该工作得到了国家自然科学基金、中科院关键技术团队、辽宁省兴辽英才计划等项目的资助。(文/图 赵亚锐、袁开军)
文章链接:https://doi.org/10.1039/D2SC06988A